Dos 13 papas com este nome, 4 alcançaram a meta da canonização solene. O santo deste dia, dizem as crônicas do tempo, “foi constrangido” a aceitar o alto cargo. Alsaciano, primo do imperador Conrado, o Sálico, talvez tivesse facilitado a nomeação para bispo de Toul, mas, como se tratava do trono pontifício, hesitou. Considerando as próprias forças inadequadas para a nova missão, trouxe consigo um válido conselheiro, o enérgico monge Ildebrando, que o sucederia no pontificado com o nome de Gregório VII. Eles trabalharam juntos, começando pela reforma da cúria romana e combatendo a simonia.

O papa Leão não foi terno com teólogos em questões de heresia, mas teve boas relações com a Igreja do Oriente, mantendo uma correspondência amigável com o patriarca de Constantinopla, com a esperança de evitar que a Igreja fosse dilacerada com o cisma.

Os normandos, indo como peregrinos ao sul da Itália, instalaram-se como senhores, praticando correrias nos territórios pontifícios, saqueando igrejas e mosteiros (entre os quais a abadia de Monte Cassino), até que o gentil pontífice perdeu a paciência e se pôs pessoalmente à testa de um exército para repelir os vorazes normandos para dentro dos limites da Apúlia. O confronto se deu em Civitella in Capitanata. Os três mil cavaleiros de Roberto Guiscardo, ágeis, impávidos e ferozes, puseram em fuga o improvisado exército do papa, que teve de rebaixar-se de rebaixar-se a pactos com os inimigos. Estes, recordando-se de serem, a seu modo, também cristãos, ajoelharam-se aos pés do pontífice, que os abençoou e reconheceu suas conquistas, em troca da liberdade. O papa voltou a Roma e morreu logo depois.